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中国科学技术大学2013年度国家科技奖项目公示内容

时间:2013-01-09 14:58:18  来源:  作者:

候选项目一
项目名称:基于协同效应的手性催化剂体系设计及不对称催化反应研究
申报奖种:国家自然科学奖
主要完成人:龚流柱、蒋耀忠、吴云东、宓爱巧、唐卓
主要完成单位:中国科学技术大学、中国科学院成都有机化学研究所、北京大学
内容简介:
该项目属于有机合成化学领域,主要研究催化不对称合成手性化合物的方法。手性是自然界的本质属性,在医药、农药、食品添加剂和材料等领域显示出重要的应用前景。不对称催化反应是创造手性物质最直接和最高效的方法,该项目基于“协同效应”发展了新型手性催化剂体系,建立了高选择性的原子经济性和步骤经济性的反应体系,实现了手性化合物的高效合成。突破性的研究成果有:
1.基于“双氢键活化”和“烯胺催化”的协同效应,设计了氨基酸酰胺催化剂体系,首次证明了氨基酸酰胺能催化不对称直接Aldol反应,突破了只有氮杂五元环氨基酸有机小分子才能够有效地催化直接Aldol反应的传统观念,推动了氨基酸衍生物在不对称催化中的应用。提出的“烯胺-双氢键”过渡态模型为多氢键活化的有机小分子催化的进一步发展提供了理论依据,导致了国际多个小组跟踪研究,我们的催化剂也被称为Gong-Wu Catalyst、Gong’s catalysts、Gong’s prolinamide Catalysts 或 Gong Amides等。
2.基于手性磷酸分子中的氢键协同效应,设计了手性双磷酸催化剂,实现了高立体选择性的不对称三组分1,3-偶极环加成反应;通过手性磷酸分子内的“布朗斯特酸”和“路易斯碱”的协同活化,实现了手性有机小分子催化的不对称Biginelli反应及Biginelli-Like反应、直接Mannich反应、Aza Diels-Alder反应、三组分串联成环合成1,4 -二氢吡啶反应等多个多组分反应,为进行多样性导向的生理活性化合物的合成提供了环境友好的高效方法。
3.设计和创制了手性双钒配合物催化剂,发现了它们在催化2-萘酚不对称氧化偶联中存在双金属间的协同催化效应,能高立体选择性地催化分子氧氧化的2-萘酚及其衍生物的不对称偶联反应,实现了sp2 C-H键的不对称官能化,是合成手性联萘酚最有效的方法,已经被国际同行应用到天然产物的合成中,所设计的手性催化剂也被同行称为“Gong’s Catalyst”或 “Gong-Type Catalyst”。
4.在国际上率先提出“金属络合物和手性小分子”联合催化的概念,发挥传统金属催化剂的长处,弥补有机催化剂活化模式相对较少、所能作用的官能团有限等不足,先后发展了金属/手性有机小分子的不对称“协同催化”和“接力催化”,实现了一系列单一类型催化剂难以实现的不对称有机化学反应。
该项目共在国际SCI学术刊物发表研究论文58篇,其中在 “美国科学院院刊”(PNAS)发表论文1篇,在 “美国化学会志”(Journal of the American Chemical Society)上发表论文9篇,在“德国应用化学”(Angewandte Chemie International Edition)上发表论文4篇;获得授权发明专利5件,其中美国专利1件。8篇代表性论文他人引用1280次,最高单篇SCI他人引用312次;20篇核心论文他人引用2077次, SCI篇均他人引用> 100次,一篇论文在2005年被Science Watch 评为化学类热点论文第五名 (Science Watch, 2005, Vol. 16, No. 3);2008年两篇论文入选汤姆森科技集团评选出的2001-2006 年中国地区发表的前24 篇被高引用的科技论文,并获得Thomson Reuters Research Fronts Award(化学共有7篇论文获奖);所发表的论文多次被Nature China, Angew. Chem. highlights和Synfacts等杂志作为亮点评论;所设计的双钒催化剂和有机小分子催化剂已成为人名催化剂;培养博士研究生17名,其中2名博士生研究生获得“全国优秀博士学位论文”奖,三人先后获得德国洪堡奖学金。

候选项目二
项目名称:40K以上铁基高温超导体的发现及若干基本物理性质研究
申报奖种:国家自然科学奖
主要完成人:赵忠贤,陈仙辉(并列第一完成人),王楠林,闻海虎,方忠
主要完成单位:中国科学院物理研究所,中国科学技术大学(并列第一完成单位)
内容简介:
超导电性作为宏观量子现象,在基础科学方面具有重要的研究价值,并具有巨大的应用前景。寻找和研究新的高临界温度超导体是各国科学家长期以来努力追求的目标。铁基高温超导体的发现是超导领域继铜氧化物高温超导体之后最重要的进展。以该项目成员为代表的中国科学家基于长期积累,做出了大量原创性的工作,取得了突破性进展,赢得了国际学术界的广泛认可,引领和推动了铁基超导及相关领域的研究和发展,激发了世界范围内新一轮高温超导研究的热潮。主要成果包括:
1. 首次突破麦克米兰极限温度,确定铁基超导体为新一类高温超导体
继2008年日本科学家报道发现了临界温度26K LaFeAsO1-xFx超导体之后,该项目组用磁性稀土离子钐、铈取代非磁性的镧,首次发现常压下临界温度高于40K的超导电性,突破了麦克米兰极限温度,随后用镨取代镧使临界温度达到52K,确定铁基超导体为新一类高温超导体,引发了世界范围内的研究热潮。
2. 合成系列铁基高温超导体并确认为第二个高温超导家族,创造并保持铁基超导体临界温度的最高记录
在1111结构体系中,采用**掺杂,利用高温高压方法在国际上率先合成一系列临界温度在50K以上的铁基超导体REFeAsO1-xFx(RE=Pr,Nd,Sm,Gd)。首次采用氧缺位实现高温超导电性,合成了系列铁基高温超导体REFeAsO1-x(Re=La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Tb,Ho,Y),并在Sm-1111体系中创造了铁基超导体55K临界温度的最高记录。确认铁基超导体为继铜氧化物超导体之后的第二个高温超导家族。通过在La位掺Sr在国际上率先合成出以空穴型载流子为主的La1-xSrxFeAsO超导体。此外,还发现了其它几种新型铁基材料,扩充了铁基超导体的结构类型。
3.基于若干基本物理性质的研究,确认了铁基超导体的非常规性
首次提出铁基超导体母体具有自旋密度波(SDW)态,预言了其条纹状反铁磁结构并被实验证实。在国际上率先生长出多种高质量单晶,并开展输运、磁性、能谱等系统物性研究及国际合作。揭示了SDW相变引起的电子结构重组和费米面能隙打开,发现了SDW温度之上磁化率与温度的线性关系,建立了SmFeAsO1-xFx和Ba1-xKxFe2As2体系的相图,发现了超导电性和反铁磁序的竞争与共存特征,研究了同位素置换对超导临界温度和SDW相变温度的影响,指出了铁基超导体的多带特性。上述研究成果确认了铁基超导体的非常规性,为理解铁基超导电性起到了奠基性的作用。

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